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    電子順磁共振譜的g因子研究

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    瀏覽:- 發布日期:2018-08-20 10:55:21【

    [文章導讀] 通常,現代EPR波譜儀記錄的是吸收信號的一次微分線形,即一次微分譜線。根據對EPR實驗譜圖的線寬、線型、g因子、超精細耦合和自旋濃度等波譜參數的分析


    電子順磁共振(Electron Paramagnetic Resonance,簡寫EPR)或稱作電子自旋共振(Electron Spin Resonance,簡寫ESR)是直接檢測和研究含有未成對電子的順磁性物質的有效手段。這一手段已在物理學、化學、生命科學、環境科學、醫學、材料學、地礦學和年代學等很多領域獲得廣泛應用。通常,現代EPR波譜儀記錄的是吸收信號的一次微分線形,即一次微分譜線。根據對EPR實驗譜圖的線寬、線型、g因子、超精細耦合和自旋濃度等波譜參數的分析,可獲得樣品中未成對電子以及分子結構信息。

    電子順磁共振波譜儀

    上圖為歐倍爾 電子順磁共振波譜儀


    不同的順磁樣品的ESR譜具有不同的特征,可以用線寬、線型、g因子、超精細耦合和自旋濃度等波譜參數來表征,其中最重要、最基本的波譜參數是g因子。g因子是一個與原子內部運動及磁矩有關的重要物理量,它對原子的磁性及在外磁場中的表現等有重要的影響。它等于以玻爾磁子µB為單位的磁矩與以普朗克常量?為單位的角動量的比值,即g=(µJ/µB)/(PJ/?)。由討論對象的不同,有軌道運動g因子、自旋運動g因子、LS耦合g因子等。


    電子順磁共振波譜儀

    (Adani臺式電子順磁共振波譜儀)


    自由電子ge很接近2,這主要是因為自由電子的軌道角動量完全猝滅,磁矩完全來自內稟自旋角動量的貢獻。實驗測量值ge=2.0023與理論值有點偏差,這是由于電子不是孤立的,它要受到周圍由其自身所產生的量子化電磁場的作用。許多有機和生物分子的自由基的g因子都非常接近ge,主要原因是未偶電子在高度非定域化的分子軌道上運動,軌道磁矩的貢獻很小,99%以上的貢獻都是來致自旋磁矩。對于自由基來說,g因子偏離ge的程度由軌道角動量猝滅程度來決定。


    自由原子和自由離子不受任何分子或配位場的作用,電子的軌道運動和自旋運動對自由原子和離子都有貢獻。

    電子順磁共振

    (Adani臺式電子順磁共振波譜儀)


    分子場和晶體場中的原子和離子通常處在固態、液態的順磁物質中,例如含有未偶電子的化合物、過渡族和稀土族化合物以及固體缺陷等物質中都有這類原子和離子。這些物質大多數的g因子值通常是偏離ge的值。g因子偏離ge的主要原因是軌道角動量對電子磁矩的貢獻不等于零。一方面,由周圍配位場或晶格環境所組成的分子場或晶體場要解除能級的軌道簡并度,使得軌道角動量猝滅;另一方面,電子自旋磁矩與軌道磁矩的L-S耦合作用又傾向于摻入、再生出軌道角動量。在這兩種作用的相互競爭下,其g因子即不是ge,也不是gJ,而是介于二者之間。特別是一些具有軌道簡并基態的過渡金屬離子及其化合物,因基態仍具有凈的軌道角動量,而造成g因子遠偏離ge。若軌道角動量對電子的磁矩的貢獻是激發態摻入基態引起的,這種摻入主要是通過電子的自旋角動量和軌道角動量的耦合。它可以用L-S耦合常數常數λ來表征,d殼層中電子數目若小于半充滿時,λ>0,gge;若大于半充滿時,λ<0,gge;若它正好等于半充滿時,gge。


    但是大部分晶體場或分子場都不是各向同性的,而是各向異性的。這時g因子也應該是各向異性的,其依賴于外磁場對晶體場和分子場的取向。g因子的各向異性通常被寫成二級張量形式。在普通的直角坐標中由于順磁物質結構往往是對稱性的,所以此矩陣通常也是對稱的。所以對于各向異性的順磁物質的g因子測量,能反映出晶體場大小和對稱性的信息,也為了解順磁材料性能的本質提供了更多的信息。


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